A nivel local, el club obtuvo los campeonatos uruguayos de 1946, 1950 y 1952. El campeonato logrado en 1950 fue especial, porque Nacional se consagró campeón en el país campeón del mundo. Entre 1955 y 1957, dirigido por Ondino Viera, Nacional conquistó un nuevo tricampeonato.
Participó por primera vez de la Copa Libertadores en la edición de 1962, en la cual fue eliminado en semifinales por Peñarol. Al año siguiente, Zezé Moreira sustituyó a Hugo Bagnulo como entrenador , implementó la táctica brasileña 4-2-4 y obtuvo el Uruguayo de 1963. Alcanzó luego la final del certamen continental en 1964, pero fue derrotado por Independiente de Avellaneda. En 1966 logró nuevamente el título de campeón uruguayo, y al año siguiente otra vez llegó a la final de la Copa Libertadores , luego de superar a Cruzeiro y Peñarol en semifinales. La final, frente a Racing de Avellaneda, se definió en un tercer partido disputado en Lima donde vencieron los argentinos 2:1.
Con Miguel Restuccia como presidente, Nacional comenzó a armar un equipo que con el tiempo daría sus frutos: están Luis Urbiña, Juan Martin Mujica, Julio Montero Castillo, Victor Esparrago y Julio Cesar Morales a los cuales se sumaron el guardameta brasileño Manga y el juvenil Atilio Ancheta. Luego llegaron Ángel Brunell, Mamelli, Silveira y Luis Cublilla , además del gran goleador argentino Luis Artime. En la Libertadores de 1969, tras eliminar en semifinales a Peñarol, perdió por tercera vez la final, esta vez ante Estudiante De La Plata, que obtuvo su segundo título consecutivo.
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